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为了进一步阐明背后的反应机制,拾贝利用EPR捕获自由基实验、拾贝H2O2的分解实验、原位Raman实验,结合DFT计算,从原子视角探究了不同Ce位点与H2O2的相互作用。尽管这些酶模拟反应都有相应的应用,男偶但一种材料的多种酶模拟反应会不可避免地竞争H2O2,影响其在目标应用中的性能和利用率。
尽管它们具有类似的Ce3dXPS能谱,博海不容但是它们的TMPO-31P核磁共振(31P-NMR)化学位移表明,不同形貌CeO2表面Ce位点的电子密度顺序为Ce6c(100)Ce6c(110)Ce7c(111)。众所周知,拾贝多相催化不仅与反应物的吸附并且与其在催化剂表面活性位点上的活化密切相关。CeO2八面体几乎没有POD-like活性,男偶但却显示出最高的HPO-like活性。
而八面体Ce7c(111)位点则呈现出相反的趋势,博海不容它表现出微弱的POD/CAT-like反应活性,但却具有极高的HPO-like反应活性。尽管棒状Ce6c(110)位点像文献中报道的那样表现出多种活性,拾贝但令人惊讶的是,拾贝立方体Ce6c(100)位点具有最佳的POD/CAT-like反应活性,但却没有HPO-like反应活性。
因此,男偶我们认为调控CeO2表面Ce位点的配位结构可以改变H2O2的活化路径,从而影响其在酶模拟反应中的选择性。
因此,博海不容该研究强调了纳米酶表面研究的重要性,并为设计具有高活性、反应专一性和H2O2利用率的纳米酶提供了启示。拾贝@2023TheAuthors图5不同电解液体系下Gr负极表面SEI特性表征。
因此,男偶如何开发出兼顾高安全性与高电极相容性的液态电解液成为目前PIBs领域的一大研究热点。@2023TheAuthors五、博海不容【成果启示】本文设计了一种阻燃的磷酸酯基局部高浓电解液,博海不容在Al基基底上实现了K金属的高效稳定沉积/剥离(超过800次循环,高达98%的平均循环可逆效率)以及在Gr中高效可逆储钾(0.2C电流密度300次循环后仍具有257.6mAhg-1的可逆嵌钾容量)。
一、拾贝【导读】具有高理论比容量、拾贝低氧化还原电位的金属钾(K)或石墨(Gr)是基于丰产元素钾离子电池(PIBs)的理想负极选择,由于对K的化学惰性,使得质轻且价廉的铝(Al)可以取代传统的铜作为PIBs的负极集流体,在减少电池非活性物质重量占比的同时进一步降低电池的构建成本。男偶(e)K/Al半电池在特定电压区间内(0.01~2.0V)的电压-时间曲线(每5圈循环后搁置特定时间)和(f)不同搁置时间后半电池放电容量增长示意图比较。
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